Figure 1. Laser gain bandwidths for common solid-state laser materials.
如图19 所示,可用的激光增益介质使得辐射波长能够覆盖大部分电磁波谱。尽管有这样的光谱覆盖范围,
但是由于成本和集成问题,需要一定激光波长范围的应用通常不会使用多波长激光系统。这些应用依靠单个激光 系统的输出波长在一个光谱范围内调谐。有两种不同的方法实现波长调谐。第一种方法是使用波长选择元件,选 择增益带宽内的一个特定部分来发射激光,完成激光波长调谐。该方法允许调谐并且在调谐范围内有同等的输出 特性,如激光带宽、准直度和偏振态。这种方法的缺点是辐射波长被限制在激光增益介质的光谱带宽内。第二种 波长调谐方法涉及到非线性频率转换。这种方法将非线性光学(NLO) 晶体引入激光腔外部或者内部以产生新的波 长或者频率。这种方法使激光增益带宽之外的光谱区域内有相干光产生,甚至能够延伸到任何激光系统难以达到 的区域。其缺点在于需要高强度来产生高效输出,且调谐方法更为复杂。
固体激光器的增益带宽非常宽(见图19)。在某个窄光谱波段引入损耗可将激光发射限制在特定波长处,
同时波长在增益带宽范围内可调谐[10,11]。可以使用很多方法,但是这些方法全部依赖于降低目标波长处的光学 损耗。这可以通过提高谐振腔端镜在特定波长处的反射率来实现。与波长相关的光学元件可以是将光折射到端镜 的棱镜或者衍射光栅(见第II.D.1 节),衍射光栅也可以充当端镜(见图25)。旋转棱镜或者光栅来选择波长。 或者,可以将光学透过率最大化来降低目标波长处的损耗。这种波长可调节的透射可以使用内腔标准具(见图 12,作为示例)或者更为常用的图25 所示双折射滤波器(详细内容见下文非线性频率转换部分)。滤波器由一 个以布儒斯特角(见第III.A.4 节)倾斜的薄双折射单晶体(或者一些厚度稍大的双折射片)组成。滤波片不产生 反射损耗,因此根据晶体的特性及其方位可以使某一特定波长处的透过率最大化。其他波长在滤波器上有较大损耗, 因而被阻止发射激光。通过选择滤波器可实现波长调谐。

图25. 使用衍射光栅或者棱镜的波长色散行为实现激光调谐(左)。使用双折射滤波片作为波长选择元件(右)
非线性频率转换是一种扩展可用激光源波长范围的方法。这种方法存在不足,其中之一就是要求激光泵浦源
必须有高强度才能实现高效转换。如今高功率脉冲激光器商业化产品很容易满足这一要求,非线性频率转换已经 成为光谱调谐的一种可行方法。频率转换是一种非线性光学现象,其中的光与物质相互作用机制非常复杂。这些 相互作用的详细信息可参阅文献[36, 37]。此处仅给出强光场作用下光学介质如何产生新频率的基本描述。
当弱光场与材料相互作用时,会在许多电偶极子组成的物质中产生极化。极化强度与光场大小线性相关,电
偶极子再辐射出与光场频率相同的光。这属于线性光学的范畴。当强光场遭遇物质时,极化不再与施加的光场呈 线性关系,而是与光场平方(甚至更高量级)相关。对光场的非线性依赖就是非线性光学需要强光源的原因,也 是直到激光发明才观察到非线性光学现象的原因。此外,电偶极子不能复现与入射光场相同的频率。就像通过放 大器播放的音乐,不能可靠地再现原声音,会发生失真。因此,与原始场相比,这个失真的、重新辐射的场包含 其他频率。物质对入射光场的非线性依赖使得单个频率被转换成新频率。

图26. 允许非线性频率转换的三波混频过程。 频率的颜色一般表示其相对光谱位置,即紫色> 蓝色> 绿色> 红色> 深红色,箭头宽度表示光束的相对强度。
对于极化与光场强度的平方相关的情况,被称作二阶非线性效应。需要注意的是,这两个相同的光场可以来
自相同的激光源,因而拥有相同的频率。然而,通常来说,这两个光场(有时称为波)有不同的频率,当它们在 非线性介质中相互作用时会产生一个新频率的光场。这个过程被称为三波混频(图26),根据输入频率和目标输 出频率可以呈现多种形式。图26 第一行为和频(SFG)产生过程,输入频率被叠加以产生更高频率的光。二次谐 波产生(SHG)是和频的一个特定类型,可使单个激光束的频率加倍,所以应用广泛。作为对比,图26 第二行为 产生较小频率(较长波长)光的差频过程(DFG)。光学参量放大(OPA)是DFG 的一种,使用一个泵浦光束来 产生较低频率的能够跨越宽光谱范围的两个波。如果将产生OPA 的非线性介质放在腔内,就形成光学参量振荡器 (OPO),成为一个有效的光学泵浦的可调谐光源。
一旦满足能量守恒条件(如图26 中频率方程所示),相位匹配条件也同样需要满足才能实现有效的三波混频。 相位匹配要求在不同波的频率下折射率相等。这三个波在相当长的作用距离上有时域和空域叠加[2,10]。图27 所 示为SHG 过程相位匹配实例。由于色散(即折射率随频率变化)以及波的频率差,在具有单一折射率的材料中不 能实现相位匹配(见图27,左)。光波的偏振态必须彼此垂直,称为o 光和e 光,这取决于双折射材料的特性。 在某些晶体材料中双折射自然发生,因此三波混频的非线性光学材料通常是晶体。非线性光学晶体中最佳相位匹 配条件由一组特定的频率和偏振态决定。然后,可以通过旋转改变晶体方向或者有时通过调节温度以改变折射率, 来实现波长(或者频率)调谐。

图27. 非双折射材料(左)与双折射材料(右)的色散和相关的相位匹配条件。下标指o 光和e 光。
除了要考虑非线性光学晶体的相位匹配,非线性频率转换系数还依赖于材料的非线性光学系数,类似于跃迁
截面在激光增益介质的效率中所扮演的角色。除了大的非线性光学系数之外,激光损伤阈值(见第I.A.7 节)、化 学稳定性、光学性能和光学透明度等其他特性也会影响最佳非线性光学材料的选择[10, 38]。常用于非线性频率转 换的晶体材料是铌酸锂(LiNbO3)、磷酸氧钛钾(KTP)、磷酸二氢钾(KDP)、偏硼酸钡(BBO)和三硼酸锂(LBO)。 达到非线性频率转换的一系列要求是很有挑战性的,包括非线性光学晶体的材料限制,最佳相位匹配条件和大的 泵浦激光强度。然而,实现非线性频率转换所获得的极宽光谱调谐能力使这个方法很有吸引力。图28 给出了一个 实例,选择合适的非线性光学晶体能够以商业化放大飞秒激光器的800 nm 单泵浦波长实现从紫外(UV)到中红 外(MIR)的波长调谐。

图28. 使用放大飞秒激光源的800 nm 波长作为泵浦源时,非线性频率转换可实现波长调谐。
SHS:二次谐波信号;SHI:二次谐波闲频光;SFS:和频信号;SFI:和频闲频光;FHS:四次谐波信号;FHI:四次谐波 闲频光;SHSFS:和频信号的二次谐波;SHSFI:和频闲频光的二次谐波。